Группа, состоящая из пары молодых и перспективных артистов, живет и работает в Торонто. Мульти-инструменталист Этан Кат, ранее игравший в команде Jakarta, все вокальные партии оставляет за Элис Гласс (экс-вокалистка группы Fetus Fatale). Дуэт известен не только за творчество в качестве продюсеров, но также и за ремиксы на Bloc Party ("Hunting for Witches") и на друзей Klaxons ("Atlantis to Interzone").

Проект был сформирован в декабре 2003 года Этаном. Название образовалось после просмотра мультфильма про героическую She-Ra. Первый сингл группы был выпущен случайно. Элис тестовые вокальные партии выложила на Myspace в качестве "Alice Practice" в сентябре 2005 года. Она не знала, что с ними делать, пока им не позвонила звукозаписывающая компания, услышавшая песню. Начиная с этого сингла, группа решила выпустить их первый альбом на Last Gang Records. Релиз альбома состоялся в марте 2008 года.

Crystal Castles совершили турне по Европе и США, с 2006 года не один раз, включая американский тур с австралийской электронной группой The Presets (февраль 2007). Также дуэт участвовал в многочисленных фестивалях - Reading и Leeds в Великобритании (август 2007) и CMJ в октябре. Они поддерживали Metric в их североамериканском туре в сентябре-октябре 2007го6 а также возглавляли британский тур издательства Vice в ноябре того же года под названием Unitaur, который также включал выступления групп These New Puritans и The Teenagers. В августе 2008 Crystal Castles запланировали турне в компании с Nine Inch Nails.

В середине 2008 года группу обвинили в плагиате и вовлекли в разбирательства по статье авторского права. Сначала им выдвинули обвинение в использовании художественных работ Тревора Брауна с изображением черно-белой Мадонны без разрешения. Эта работа была найдена ребятами на "старых флаерах без указания копирайта". Они надеялись, что "автор найдется и свяжется" с ними. Также Этана обвинили в использовании сэмплов, взятых у сообщества музыки chiptune без права использования материала в работах, типа "Insecticon". Сообщество утверждает, что эти сэмплы взяты из треков "My Little Droid Needs a Hand" Lo-bat (выпущен под лицензией Creative Commons) и Covox "Sunday". Некоторые издания взялись защищать группу, утверждая, что треки с якобы взятым у других материалом, не были изданы, а значит нарушения прав нет.